Россия
Россия
Россия
Теоретически исследована асимметричная динамическая дифракция ограниченных рентгеновских пучков в кристаллах с применением уравнений Такаги–Топена, включая численное решение с использованием узловой сетки и вычисления рентгеновских полей в Фурье пространстве. Выполнено моделирование карт распределения интенсивности рассеяния от кристалла кремния вблизи узла обратной решетки в зависимости от размеров рентгеновских пучков.
асимметричная динамическая дифракция, ограниченные рентгеновские пучки, карты углового распределения интенсивности рассеяния в обратном пространстве
Введение
Обычно при рассмотрении динамической теории ди-
фракции в идеальном кристалле предполагается, что
на поверхность образца падает неограниченная плоская
рентгеновская волна [1]. Такая модель удобна, посколь-
ку в уравнениях Такаги–Топена [2, 3], записанных в пря-
моугольной системе координат, сразу отбрасывается про-
изводная вдоль латерального направления, при этом ди-
фракционная задача становится одномерной. С развитием
метода высокоразрешающей трехосевой дифрактометрии
[4] анализ углового распределения интенсивности рассея-
ния преимущественно выполняется с использованием карт
в обратном пространстве (reciprocal space maps, RSM). Од-
нако при условии бесконечно широкого фронта падаю-
щей рентгеновской волны угловое распределение интен-
сивности когерентного рассеяния в обратном пространстве
вдоль горизонтальной оси сводится к δ-функции, что де-
лает невозможным визуализацию дифракционной картины
на карте RSM. С другой стороны, в реальном эксперименте
как падающий, так и дифракционно отраженный рентге-
новский пучок латерально ограничен наличием имеющих-
ся щелей и коллиматоров.
Ранее была разработана динамическая теория ди-
фракции пространственно ограниченных рентгеновских
пучков в совершенных кристаллах [5, 6]. Для простоты рас-
смотрение выполнено для симметричной брэгговской ди-
фракции. Однако не менее важную роль играет изучение
асимметричной рентгеновской дифракции [7]. Например,
для получения почти параллельного синхротронного пучка
от ондуляторного источника применялась дифракционная
схема с последовательными ассиметричными отражения-
ми [8]. Кроме того, ассиметричная дифракция широко ис-
пользуется для анализа процессов релаксации в эпитак-
сиальных слоях полупроводниковых материалов [9].
Цель настоящей работы состоит в анализе асимметрич-
ной динамической дифракции ограниченных рентгенов-
ских пучков в кристалле в зависимости от размеров щелей
в падающем и отраженном направлениях на основе урав-
нений Такаги-Топена [2, 3].
1. Решение для асимметричной дифракции
в Фурье пространстве
Для описания асимметричной динамической дифрак-
ции рентгеновского пучка в кристалле введем прямоуголь-
ную систему координат (рис. 1), оси x и y которой парал-
лельны входной поверхности, а ось z направлена вглубь
68
Известия Коми научного центра Уральского отделения Российской академии наук № 5 (71), 2024
Серия «Физико-математические науки»
www.izvestia.komisc.ru
кристалла, при этом x0z — плоскость дифракции. Пусть
рентгеновская волна падает на поверхность кристалла под
углом θ1. Поперечный размер w1 рентгеновской волны
ограничен щелью S1, которая расположена на расстоянии
LS1 до поверхности кристалла. Начало координат нахо-
дится в центре падающего рентгеновского пучка.
Рисунок 1. Схема асимметричной дифракции рентгеновского пучка, огра-
ниченного щелью S1 шириной w1, падающего на кристалл толщиной
lz. Дифракционная волна ограничена щелью S2, ширина которой w2.
Дифракционная интенсивность регистрируется позиционно чувствитель-
ным детектором (PSD) или системой анализатор–детектор. Щель S2 может
сдвигаться на расстояние l(sh)
x (отрезок CC) вдоль оси x.
Figure 1. Scheme of asymmetric X-ray beam diffraction, limited by a slit S1
of widthw1, incident on the crystal thickness lz. The diffraction wave is limited
by the gap S2, whose width is w2. Diffraction intensity is recorded with
a position sensitive detector (PSD) or analyzer-detector system. The slit S2
can shift by a distance l(sh)
x (segment CC) along the x axis.
Ширина освещения поверхности кристалла падающим
рентгеновским пучком ограничена щелью S1 и равна
l(in)
x = w1/ sin θ1. Проекция поперечного размера выхо-
дящего из кристалла полного дифракционного излучения
равна L(ex)
x . Это излучение пространственно ограничива-
ется щелью S2, поперечный размер которой w2. Расстоя-
ние от этой щели до позиционно чувствительного детек-
тора или системы анализатор–детектор составляет LS2.
Проекция поперечного размера, проходящего через щель
S2 рентгеновского пучка без учета дифракции на краях
щели (приближение геометрической оптики), равна l(ex)
x =
w2/ sin θB (рис. 1). Амплитуды рентгеновских волн зависят
от координат (x, z), при этом предполагается, что по коор-
динате y, перпендикулярной плоскости дифракции (x, z),
рентгеновское поле однородно и проинтегрировано по ко-
ординате y. Уравнения Такаги-Топена [2, 3] в прямоуголь-
ной системе координат запишутся как
ctg θ1
∂
∂x
+
∂
∂z
E0(η; x, z) =
= ia0 E0(η; x, z) + ia−h Eh(η; x, z),
ctg θ2
∂
∂x
− ∂
∂z
Eh(η; x, z) =
= i(ba0 + η)Eh(η; x, z) + iah E0(η; x, z),
(1)
где θ1,2 = θB ∓ φ — углы между нормалью к поверх-
ности и падающим и отраженным пучком соответствен-
но, φ — угол асимметрии. В системе уравнений (1) присут-
ствуют следующие параметры: a0 = πχ0/(λγ0), ah,¯h =
Cπχh,¯h/(λγh,0), γ0,h = sin θ1,2, b = γ0/γh — фактор
асимметрии. Угловая переменная η = (k/γh) sin(2θB) ω
обычно используется в двухкристальной дифрактометрии
в режиме θ − 2θ сканирования, ω = θ − θB — откло-
нение падающей под углом θ рентгеновской волны от угла
Брэгга θB, k = 2π/λ — волновое число, λ — длина волны
рентгеновского излучения в вакууме, C — поляризацион-
ный фактор, χg = −r0λ2Fg/(πVc) (g = 0, h,¯h) — Фу-
рье-компоненты рентгеновской поляризуемости, Vc — объ-
ем элементарной ячейки, r0 = e2/(mc2) — классический
радиус электрона, e, m — заряд и масса электрона, Fg —
структурный фактор.
Амплитуды рентгеновских волн E0,h(η; x, z) зависят
от координат (x, z), при этом предполагается, что по коор-
динате y, перпендикулярной плоскости дифракции (x, z),
рентгеновское поле однородно и проинтегрировано по ко-
ординате y.
Отметим, что в рассматриваемом случае в системе
уравнений (1) нельзя пренебрегать производной по коор-
динате x, поскольку как падающая, так и отраженная вол-
ны пространственно ограничены в этом направлении.
После выполнения Фурье преобразования амплитуд
рентгеновских полей в системе уравнений (1)
E0,h(η; x, z) =
=
1
2π
Z ∞
−∞
dk exp(ikx) ˆE0,h(k, η; z),
(2)
где Фурье образы имеют вид
ˆE
0,h(k, η; z) =
=
Z ∞
−∞
dx exp(−ikx)E0,h(η; x, z),
(3)
получаем одномерные уравнения дифракции в Фурье про-
странстве [5]:
∂ ˆE0(k, η; z)
∂z
=
= i(a0 − k ctg θ1)ˆE0(k, η; z) + ia¯h
ˆE
h(k, η; z),
− ∂ ˆEh(k, η; z)
∂z
= iah ˆE0(k, η; z) +
+ i(ba0 + η − k ctg θ2)ˆEh(k, η; z).
(4)
Используя граничные условия [5] для амплитуды дифрак-
ционной рентгеновской волны, получаем
ˆE
h(qx, qz) =
=
ah
2π
Z ∞
−∞
dk
exp(iξlz) − 1
Q
Yin(k)Yex(k − qx),
(5)
где lz — толщина кристалла, ξ =
p
ψ2 − 4aha¯h , ψ =
(1+b)a0+η−k(ctg θ1+ctg θ2),Q = ξ1 exp(iξlz)−ξ2,
ξ1,2 = (−ψ ± ξ)/2, η = qx ctg θB − qz. Граничные ко-
эффициенты имеют вид Yin(k) = sin(l(in)
x k/2)
l(in)
x k/2
, Yex(k −
qx) = sin(l(ex)
x [k−qx]/2)
l(ex)
x [k−qx]/2
. Проекции отклонения вектора ди-
фракции от узла обратной решетки qx и qz связаны с углом
Известия Коми научного центра Уральского отделения Российской академии наук № 5 (71), 2024
Серия «Физико-математические науки»
www.izvestia.komisc.ru
69
поворота образца ω и анализатора ε следующими соотно-
шениями: qx = (2π/λ)
(sin θ1 + sin θ2)ω − sin θ2 · ε
,
qz = −(2π/λ)
cos θ2 · ε + (cos θ1 − cos θ2)ω
.
2. Численное решение уравнений Такаги-То-
пена
Теперь применим численные методы для решения дан-
ной задачи, а именно используем метод Рунге-Кутты чет-
вертого порядка точности. Для этого перепишем уравнения
Такаги-Топена (1) в эквивалентном, но более удобном виде
для численного интегрирования по оси x:
∂
∂x
+ tg θ1
∂
∂z
E0(x, z) =
=
iπ
λ cos θ1
χ0 E0(x, z) +
iπ
λ cos θ1
χ−g Eh(x, z),
∂
∂x
− tg θ2
∂
∂z
Eh(x, z) =
=
iπ
λ cos θ2
χ0 − α
Eh(x, z) +
iπ
λ cos θ2
χg E0(x, z),
(6)
где θ1 = θB − φ, θ2 = θB + φ, α = −2 sin 2θBΔθ.
Граничные условия для данной задачи: E0(x, z =
0) = 1 при 0 ⩽ x ⩽ l, иначе E0(x, z = 0) = 0,
Eh(x, z = Lz) = 0, где Lz — толщина кристалла, l — ши-
рина засветки падающего пучка на поверхности кристал-
ла.
Для численного интегрирования введем разностную
сетку вдоль оси z:
zn = n · Δz, n = 0 . . .Nz, z0 = 0,
zNz = Lz, Δz = Lz/Nz,
и аппроксимируем производные по z в каждом узле сетки
zn следующими выражениями
∂E0(x, z)
∂z
z=zn
≈ E0(x, zn+1) − E0(x, zn−1)
2Δz
,
∂Eh(x, z)
∂z
z=zn
≈ Eh(x, zn+1) − Eh(x, zn−1)
2Δz
.
(7)
Эти аппроксимации имеют второй порядок точности. На
границах z = 0 и z = Lz аппроксимации такого же по-
рядка точности будут иметь вид
∂Eh(x, z)
∂z
z=0
≈
≈ 4Eh(x, z1) − 3Eh(x, z0) − Eh(x, z2)
2Δz
,
∂E0(x, z)
∂z
z=Lz
≈
≈ E0(x, zNz−2) − 4E0(x, zNz−1) + 3E0(x, zNz )
2Δz
.
(8)
Хотя разностные производные на сетке zn были взяты вто-
рого порядка точности, так что полная численная схема не
даст четвертый порядок точности, но схема Рунге-Кутты
IV позволит выбирать более крупные шаги интегрирования
вдоль оси x в пределах интервала устойчивости, который
для нашей схемы выглядит так:
Δx
Δz ⩽ ctg θB.
Подставив выражения (7) и (8) в систему уравнений Та-
каги (6), получим систему 2Nz обыкновенных дифферен-
циальных уравнений первого порядка по переменной x,
которую решаем численно методом Рунге-Кутты четверто-
го порядка точности. Этот алгоритм численного решения
является стандартным и описан в любом пособии по чис-
ленным методам, а потому здесь не излагается.
Рассчитав значения амплитуды дифрагированной вол-
ны на верхней поверхности кристалла, найдем суммарную
амплитуду отраженной волны
S(qx, qz) =
Z l
0
Eh(x, z = 0; qx ctg θB − qz)e−iqxxdx
и соответствующую интенсивность, идущую в детектор
I(qx, qz) =
S(qx, qz)
2
.
3. Моделирование карт асимметричной ди-
фракции в обратном пространстве
Численные расчеты распределения интенсивности
рассеяния вблизи узла обратной решетки выполнены с ис-
пользованием двух подходов интегрирования уравнений
Такаги-Топена. Для расчетов применялись данные асим-
метричного Si(224) отражения σ–поляризованного рентге-
новского CuKα1 –излучения. Длина первичной экстинкции
составляла lext = 5,1 μm. Угол Брэгга для выбранного
отражения равен 44 угл. град., межплоскостное расстоя-
ние d224 = 1,1˚A. В расчетах толщина кристалла lz =
100 μm. Угол асимметрии φ = 35,3◦, угол падения рент-
геновского пучка θ1 = 8,8◦, угол отражения — θ2 = 79,3◦.
На рис. 2 показаны расчетные карты RSM асимметрич-
ной дифракции Si(224) для разных размеров рентгенов-
ских пучков. При падении рентгеновского пучка попереч-
ного размера w1 = 16 μm под углом θ1 = 8,8◦ ширина
засветки поверхности кристалла равна l(in)
x = 105 μm.
Проекция поперечного размера 103 μm, проходящего через
щель S2, рентгеновского пучка на латеральное направле-
ние, также равна l(ex)
x = 105 μm. Контуры равной ин-
тенсивности дифракционного рассеяния в обратном про-
странстве для этого случая демонстрирует рис. 2а. Дважды
увеличивая размер падающего пучка (w1 = 32 μm), ши-
рина засветки также увеличивается в два раза, l(ex)
x =
210 μm. Увеличивая также дважды размер выходной ще-
ли S2, получаем lx(ex) = 210 μm. Карта RSM для это-
го случая показана на рис. 2b, которая по контуру похожа
на карту на рис. 1а, но с более сконцентрированным угло-
вым распределением интенсивности рентгеновского рас-
сеяния. Малые размеры щелей приводят к более широко-
му угловому распределению дифрагированной интенсив-
ности вблизи узла обратной решетки (рис. 2с). С другой
стороны, широкая выходная щель S2 сжимает дифракци-
онную картину к интенсивности главного дифракционного
максимума (риc. 2d).
70
Известия Коми научного центра Уральского отделения Российской академии наук № 5 (71), 2024
Серия «Физико-математические науки»
www.izvestia.komisc.ru
a) b)
c) d)
Рисунок 2. Расчетные карты RSM асимметричной дифракции Si(224) для разных размеров падающего и дифрагированного рентгеновского пучка:
a) w1 = 16 μm, w2 = 104 μm; b) w1 = 32 μm, w2 = 208 μm; c) w1 = 16 μm, w2 = 8 μm; d) w1 = 16 μm, w2 = 500 μm.
Figure 2. Calculated RSM maps of asymmetric Si(224) diffraction for different sizes of the incident and diffracted X-ray beam: a) w1 = 16 μm, w2 =
104 μm; b) w1 = 32 μm, w2 = 208 μm; c) w1 = 16 μm, w2 = 8 μm; d) w1 = 16 μm, w2 = 500 μm.
Заключение
На основе двумерных уравнений Такаги-Топена [2, 3]
разработаны два алгоритма численных расчетов углово-
го распределения интенсивности когерентного рассеяния
в обратном пространстве в асимметричной брэгговской
геометрии. Показано влияние размера падающего и отра-
женного рентгеновского пучка на угловое распределение
интенсивности рассеяния. Предложенные методы расче-
тов карт RSM будут весьма полезны для анализа экспе-
риментальных данных асимметричной рентгеновской ди-
фракции от монокристаллов и эпитаксиальных пленок.
Авторы заявляют об отсутствии конфликта интересов.
1. Authier, A. Dynamical theory of X-ray diffraction / A. Authier. – New York : Oxford Universi-ty Press, 2001.
2. Takagi, S. Dynamical theory of diffraction applicable to crystals with any kind of small distortion / S. Takagi // Acta Cryst. – 1962. – Vol. 15, № 12. – P. 1311–1312.
3. Taupin, D. Theorie dynamique de la diffraction des rayons x par les cristaux deformes / D. Taupin // Bull. Soc. Franc. Mineral. Crist. – 1964. – Vol. 87. – P. 469–511.
4. Iida, A. Separate measurements of dynamical and kinematical X-ray diffractions from silicon crystals with a triple crystal diffractometer / A. Iida, K. Kohra // Phys. Stat. Sol. (a) – 1979. – Vol. 51. – P. 533–542.
5. Punegov, V. I. Applications of dynamical theory of Xray diffraction by perfect crystals to reciprocal space mapping / V. I. Punegov, K. M. Pavlov, A. V. Karpov, N. N. Faleev // J. Appl. Cryst. – 2017. – Vol. 50. – P. 1256–1266.
6. Punegov, V. I. X-ray microbeam diffraction in a crystal / V I. Punegov, A. V. Karpov // Acta Cryst. – 2021. – Vol. A 77. – P. 117–125.
7. Afanasev, A. M., Asymmetric x-ray diffraction / A. M. Afanasev, R. M. Imamov, E. Kh. Mukhamedzhanov // Crystallogr. Rev. – 1992. – Vol. 3. – P. 157–230.
8. Tsusaka, Y. Formation of parallel X-ray microbeam and its application / Y. Tsusaka, K. Yokoyama, S. Takeda, M. Urakawa, Y. Kagoshima [et al.] // Jpn. J. Appl. Phys. – 2000. – Vol. 39. – P. 635–637.
9. Bremner, S. P. Impact of stress relaxation in GaAsSb cladding layers on quantum dot creation in InAs/GaAsSb structures grown on GaAs (001) / S. P. Bremner, K.-Y. Ban, N. N. Faleev, C. B. Honsberg, D. J. Smith // J. Appl. Phys. – 2013. – Vol. 114. – P. 103511 (1–9).
