Using the two-dimensional recurrence relations of X-ray dynamic diffraction, the scattering intensity distribution in elliptical crystals has been numerically simulated. This approach makes it possible to study diffraction in cylindrical structures, as well as in rectangular crystals.
dynamical X-ray diffraction, rocking curve, reciprocal space map
Введение
Цилиндрические кристаллы создаются искусственно
для разных физико-химических приложений. Такие кри-
сталлы и микрокристаллы используются как SiGe сердце-
вины оптических волокон, микрорезные инструменты диа-
метром до нескольких микрометров и элементы микрооп-
тических и микроэлектронных систем. Применяются раз-
ные методы для создания цилиндрических кристаллов,
включая лазерную рекристаллизацию, обработку сфоку-
сированным ионным пучком и литографию на задней сто-
роне 3D-диффузора. Кроме того, цилиндрические кристал-
лы выращиваются химическим осаждением из паровой
фазы и зонной ростовой технологией с лазерным нагревом.
Динамическая теория дифракции рентгеновских лучей
(ДТД) ранее была разработана для кристаллов цилиндри-
ческого сечения с использованием метода Римана-Гри-
на [1, 2] и численным интегрированием уравнений Такаги-
Топена без учета углового распределения интенсивности
рассеяния [2]. При вычислении профилей кривых рассея-
ния кристалл делился на участки в зависимости от величи-
ны угла Брэгга [1]. Такое разбиение кристалла на области
не только усложняет процедуру вычислений, но и делает
расчеты достаточно приближенными.
В настоящее время для исследования кристаллических
структур широкое применение получили методы трехкри-
стальной дифрактометрии [3] и брэгговской когерентной
дифракционной визуализации [4,5]. Вычисление карт в об-
ратном пространстве (RSM) от латеральных совершенных
кристаллов прямоугольного сечения выполнено с исполь-
зованием двумерных рекуррентных соотношений [6]. Этот
формализм был обобщен на случай дифракции в дефор-
мированных латеральных кристаллах [7]. Для латерального
несовершенного кристалла рассмотрен детерминирован-
ный вариант брэгговской когерентной дифракционной ви-
зуализации в кинематическом приближении [4, 8]. Эффек-
ты динамической дифракции в методе брэгговской коге-
рентной дифракционной визуализации показаны Шабали-
ным [5] с использованием уравнений Такаги-Топена [9, 10].
В данной работе впервые рассмотрена возможность
вычисления рентгеновских интенсивностей волновых по-
лей и RSM от кристаллов цилиндрического сечения. В
случае динамической дифракции применялись двумерные
рекуррентные соотношения. Результаты в кинематическом
приближении получены на основе аналитического реше-
ния.
1. Динамическая дифракция
Рассмотрим динамическую дифракцию рентгеновских
лучей в кристалле цилиндрического сечения (рис. 1 а), при
этом выполняется закон Брэгга 2d sin θB = λ, где d —
межплоскостное расстояние отражающих атомных плоско-
стей кристалла, θB — угол Брэгга, λ — длина волны падаю-
щего рентгеновского излучения. Дифракция рентгеновских
94
Известия Коми научного центра УрО РАН, серия «Физико-математические науки» № 5 (57), 2022
www.izvestia.komisc.ru
лучей в континуальной среде зависит от Фурье коэффи-
циентов поляризуемости χg = −r0λ2Fg/(πVc). Здесь
Fg — структурный фактор, Vc — объем элементарной ячей-
ки, r0 = e2/(mc2) — классический радиус электрона, e,
m — заряд и масса электрона. Отметим, что коэффициен-
ты a0,h = πχ0,h/(λ sin θB) в уравнениях Такаги-Топена
[9,10] характеризуют взаимодействие рентгеновских полей
в латерально бесконечном кристалле единичной толщины,
при этом амплитуды пропускания (рассеяния вперед) r0 и
отражения rh от одной атомной плоскости в модели Дарви-
на связаны с данными коэффициентами как r0h = a0hd.
Это означает, что в модели Дарвина вся электронная плот-
ность континуальной среды, заключенная между сосед-
ними атомными плоскостями, сосредоточена в бесконечно
тонкой решеточной (атомной) плоскости.
Мы исследуем для простоты симметричную дифракцию
σ−поляризованного излучения на совершенном цилин-
дрическом кристалле. Обозначим Tm
n амплитуду проходя-
щей волны непосредственно перед узлом (m; n), Sm
n —
соответствующее значение амплитуды отраженной волны
(рис. 1 а). С учетом динамического рассеяния для отражен-
ных S и проходящих T волн можно записать следующие
рекуррентные соотношения [6]:
Tm
n+1 = t Tm−1
n + ¯r Sm−1
n ,
Sm
n = ¯t Sm−1
n+1 + r Tm−1
n+1 ,
(1)
где t = ¯t = (1 + r0) exp(iφd), ¯r = r¯h exp(iφd), r =
rh exp(iφd), rg ≈ −iχgπd/(λ sin θB) (g = 0, h,¯ h),
φd = i2πd/(λ sin θB).
Рекуррентные соотношения (1) определяют структуру
динамического взаимодействия проходящих и отраженных
рентгеновских волн. Для описания дифракции в кристалле
заданной формы необходимо исходить из граничных усло-
вий.
Пусть на кристалл падает рентгеновский пучок под уг-
лом θ1 = θB + Δθ1 к отражающим атомным плоскостям.
При прохождении рентгеновских лучей, как в вакууме, так
и в объеме кристалла, происходит изменение фаз рентге-
новских волн. За начало отсчета фазовых изменений вы-
берем начало системы координат (x = 0; z = 0, рис. 1).
В этой точке амплитуда падающей волны T0
0 (рис. 1) равна
единице. Для рентгеновских волн, фронт которых ограни-
чен вертикальной осью z, разность хода растет с ростом
n по закону nd sin θ1, а разность фаз вдоль вертикально-
го направления изменяется как φnz
,in = (2π/λ)nd sin θ1.
Поэтому граничное условие сверху вниз вдоль оси z име-
ет вид T0
n = exp(iφnz
,in), где n = 0, 1, 2, . . . ,Nz. Для
верхнего фронта рентгеновских волн, идущего от начала
координат и распространяющегося вдоль оси x, разность
хода растет с ростом номера узла m как mΔx cos θ1, а
разность фаз вдоль горизонтального направления изменя-
ется как φm
x,in = (2π/λ)mΔx cos θ1. Граничное условие
на этом участке задается выражением Tm
0 = exp(iφm
x,in),
где m = 0, 1, 2, . . . ,Mx. При выше заданных граничных
условиях распространение рентгеновских волн, как в ваку-
уме, так и в объеме кристалла, может быть описано урав-
нениями (1) с учетом того, что в вакууме rg ≡ 0. Поэтап-
но реализуя процедуру рекуррентных вычислений, изло-
женную в [6], необходимо ввести ограничения, связанные
с границами раздела вакуум-кристалл. Рентгеновская вол-
на, распространяясь в вакууме до первого узла кристал-
лической решетки, претерпевает фазовые изменения, при
этом амплитуды отраженных рентгеновских волн от атом-
ных плоскостей, как вперед, так и в направлении дифрак-
ции, равны нулю. Вычисления производятся с использова-
нием формулы Tm
n+1 = Tm−1
n exp(iφd). Как только эта
волна достигает границы цилиндрического кристалла, то
с увеличением n и m рекуррентные соотношения (1) бу-
дут описывать динамическую дифракцию в объеме цилин-
дрического кристалла. Это продолжается до тех пор, пока
рентгеновская волна не достигнет узел вне кристалла. Да-
лее в соотношениях (1) необходимо снова принять условие
rg ≡ 0. Таким образом, вычисления проводятся по всем
узлам прямоугольной решетки Mx × Nz с использовани-
ем границ раздела вакуум-кристалл. Для цилиндрического
кристалла контур его сечения будет удовлетворять усло-
вию x2 +z2 = R2, или (MxΔx/2)2 +(Nzd/2)2 = R2,
где R — радиус цилиндра.
(a)
(b)
Рисунок 1. Схематическое изображение динамической (a) и кинематиче-
ской (b) дифракции в кристалле цилиндрического сечения.
Figure 1. Schematic representation of dynamic (a) and kinematic (b) diffraction
in a crystal of cylindrical cross section.
Известия Коми научного центра УрО РАН, серия «Физико-математические науки» № 5 (57), 2022
www.izvestia.komisc.ru 95
Для фиксированного угла падения рентгеновского пуч-
ка на кристалл под углом θ1 в трехосевой дифракци-
онной схеме регистрируются выходящие (дифракционные
и проходящие) пучки под разными углами, например θ2.
В этом случае возникают дополнительные фазовые из-
менения рентгеновских волн в вертикальном φnz
,S =
(2πd/λ)[nd sin θ2 − MxΔx cos θ2] и горизонтальном
φm
x,S = −(2πd/λ)mΔx cos θ2 направлениях для отра-
женной волны S. Процедура расчетов должна быть допол-
нена граничными условиями для отраженной волны: S0n
,
Sm
Nz
. Интенсивность отражения рентгеновской волны на-
ходится из соотношения:
Ih(qx, qz) = |S(qx, qz)|2 =
=
XMx
m=0
Sm
0 exp(iφm
x,S) +
XNz
n=1
SMx
n exp(φnz
,S)
2
,
(2)
где qx = k sin θB (Δθ1−Δθ2), qz = −k sin θB (Δθ1+
Δθ2). Амплитуды дифракционных рентгеновских волн Sm
0
и SMx
n вычисляются с использованием рекуррентных со-
отношений (1).
2. Кинематическая дифракция
Амплитуда отраженной рентгеновской волны от ци-
линдрического кристалла в кинематическом приближе-
нии вблизи узла обратной решетки может быть вычис-
лена применением рекуррентных соотношений (1) при
условии ¯r = 0 и r0 = 0. С другой стороны, выражение это-
го коэффициента может быть представлено в аналитиче-
ском виде. Выражение для амплитуды отраженной рентге-
новской волны в полярной системе координат запишем как
Skin(qx, qz) = iah
Z R
0
Z 2π
0
exp(iq0ρ cos φ)ρ dρ dφ,
(3)
где q0 =
p
(qxR)2 + [(qz − a0)R]2. Выполняя инте-
грирование (3) и используя интегральное представление
функции Бесселя нулевого порядка
J0(q0ρ) =
1
π
Z π
0
exp(iq0ρ cos φ) dφ,
получаем аналитическое решение для амплитуды отра-
женной рентгеновской волны от кристалла цилиндриче-
ского сечения
Skin = 2πahR2J1(q0R)/q0, (4)
где J1(q0R) — функция Бесселя первого порядка.
3. Численное моделирование
Численное моделирование динамической дифракции
выполнено для кристаллов кремния цилиндрического се-
чения разного радиуса от 3 до 50 μm с применением ре-
куррентной процедуры (1) и (2). Для вычисления карт RSM
в кинематическом приближении использованы решение (4)
и двумерные рекуррентные соотношения (1) с учетом ¯r = 0
и r0 = 0. Результаты вычислений этими двумя методами
совпадают.
Использованы табличные данные для симметричного
отражения σ-поляризованного рентгеновского CuKα1 —
излучения с длиной волны λ = 1, 54 Å [11]. Длина первич-
ной экстинкции в геометрии Брэгга есть lext = 1, 51μm,
период маятниковых осцилляций в геометрии Лауэ lpen =
18, 7μm. Угол Брэгга для симметричного отражения ра-
вен 14,221 угл. град., межплоскостное расстояние d111 =
3,1355 Å.
4. Рентгеновские волновые поля внутри ци-
линдрического кристалла
Ранее с использованием двумерных рекуррентных со-
отношений была исследована динамическая Брэгг-Лауэ
дифракция на латеральном кристалле прямоугольного се-
чения [7]. Показано, что в таком кристалле одновременно
выполняются дифракция Брэгга и дифракция Лауэ. Для
кристалла, у которого толщина превышает его ширину, ре-
ализуется случай Брэгга. Если ширина кристалла суще-
ственно превышает его толщину, имеет место случай Лауэ.
Используя двумерные рекуррентные соотношения (1),
вычислим распределение интенсивностей рентгеновских
полей внутри цилиндрического кристалла при выполне-
нии точного условия Брэгга для отражающих решеточных
плоскостей. Рентгеновские поля представлены в линей-
ном масштабе, отношение между соседними линиями ин-
тенсивностей равно 0,1. Максимальное значение интенсив-
ности соответствует красному цвету, минимальное значе-
ние имеет фиолетовый цвет.
В случае малого радиуса цилиндрического сечения
(R = 3 μm и R = 7, 5μm) распределение интенсивно-
стей показано на рис. 2. Для кристалла радиусаR = 3μm
интенсивность проходящей волны медленно уменьшается
(рис. 2 b), а интенсивность дифрагированной волны по-
степенно увеличивается (рис. 2 a). Такое распределение
волновых полей примерно соответствует кинематическому
приближению (в строгой интерпретации кинематическая
дифракция предполагает неизменную в пространстве или
уменьшающуюся только из-за поглощения интенсивность
проходящей волны). Поэтому мы не показываем распреде-
ление интенсивностей рентгеновских полей внутри цилин-
дрического кристалла в случае кинематической дифрак-
ции.
Для цилиндрического кристалла радиусаR = 7, 5μm
распределение интенсивностей волновых полей показано
на рис. 2 c, d. Пятно максимальной дифрагированной ин-
тенсивности сместилось вверх (рис. 2 c). В распределении
проходящего волнового поля возникает область малой ин-
тенсивности из-за первичной экстинкции (рис. 2 d). Таким
образом, в случае цилиндрических кристаллов малого ра-
диуса сечения преимущественно реализуется дифракция
Брэгга.
Распределение интенсивностей в объеме кристаллов
с большими радиусами поперечных сечений показано на
рис. 3. Для таких кристаллов выполняется условие Брэг-
га-Лауэ дифракции. Кроме дифракции Брэгга, в верхней
части кристаллов наблюдается маятниковый эффект Лауэ
дифракции (рис. 3).
96
Известия Коми научного центра УрО РАН, серия «Физико-математические науки» № 5 (57), 2022
www.izvestia.komisc.ru
(a) (b)
(c) (d)
Рисунок 2. Распределение интенсивностей дифракционных (a, c) и проходящих (b, d) рентгеновских полей внутри цилиндрических кристаллов малых
радиусов (диаметровD = 2R) поперечного сечения: (a, b) — R = 3μm, (c, d) — R = 7, 5μm.
Figure 2. Intensity distribution of diffraction (a, c) and transmitted (b, d) X-ray fields inside cylindrical crystals of small radii (diametersD = 2R) of cross
section: (a, b) — R = 3μm, (c, d) — R = 7.5μm.
В цилиндрических кристаллах радиуса R = 15μm в
направлении Лауэ дифракции укладывается более полу-
тора периодов маятниковых осцилляций. Поэтому форми-
руются две области дифракции, между которыми имеет-
ся провал малой интенсивности (рис. 3 a). В распределе-
нии проходящего пучка на месте этого провала формиру-
ется область с максимальной интенсивностью (рис. 3 b). По
диаметру кристалла с R = 30μm укладывается три пе-
риода маятниковых осцилляций (рис. 3 c, d) , а кристалла с
R = 50μm таких периодов более пяти (рис. 3 e, f).
Заключение
Таким образом, мы впервые вычислили распределения
рентгеновских интенсивностей дифракционного и прохо-
дящего пучков в объеме совершенного цилиндрического
кристалла и карты RSM. Это будет полезным для анализа
экспериментальных результатов. Рассмотренный подход
позволяет изучать динамическую дифракцию на кристал-
лах произвольной формы. В частности, для (MxΔx/2)p+
(Nzd/2)p = Rp, где p ∼ 100, имеет место ди-
фракция на кристалле квадратного сечения, а в случае
(MxΔx/2)2/R2
1 + (Nzd/2)2/R2
2 = 1 — дифракция на
кристалле эллиптического сечения, гдеR1,2 — эллиптиче-
ские оси. Кроме того, с использованием двумерных рекур-
рентных соотношений можно исследовать проблемы пер-
вичной экстинкции и поглощения в цилиндрических кри-
сталлах, а также решать задачи дифракции в таких кри-
сталлах с деформациями и дефектами.
Известия Коми научного центра УрО РАН, серия «Физико-математические науки» № 5 (57), 2022
www.izvestia.komisc.ru 97
(a) (b)
(c) (d)
(e) (f)
Рисунок 3. Распределение интенсивностей дифракционных (a, c) и проходящих (b, d) рентгеновских полей внутри цилиндрических кристаллов больших
радиусов (диаметровD = 2R) поперечного сечения: (a, b) — R = 15μm, (c, d) — R = 30μm, (e, f) — R = 50μm.
Figure 3. Intensity distribution of diffractive (a, c) and transmitted (b, d) X-ray fields inside cylindrical crystals of large radii (diametersD = 2R) of cross
section: (a, b) — R = 15μm, (c, d) — R = 30μm, (e, f) — R = 50μm.
1. Olekhnovich, N.M. Primary extinction for finite crystals cylinder / N.M. Olekhnovich, A.I. Olekhnovich // Acta Cryst. - 1980. - Vol. A36, - P. 22-27.
2. Saldin, D.K. Bragg diffraction from a material of circular cross section / D.K. Saldin // Acta Cryst. - 1982. - Vol. A38, - P. 425-432.
3. Punegov, V.I. Vysokorazreshayushchaya rentgenovskaya difraktsiya v kristallicheskikh strukturakh s kvantovymi tochkami [High-resolution X-ray diffraction in crystalline structures with quantum dots] / V.I. Punegov // Uspekhi fizicheskikh nauk [Advances in Physical Sciences]. - 2015. - Vol. 58. - P. 419-445.
4. Pavlov, K.M. Deterministic Bragg coherent diffraction imaging / K.M. Pavlov, V.I. Punegov, K.S. Morgan, G. Schmalz, D.M. Paganin // Scientific Reports. - 2017. - Vol. 7. - P. 1132 (1-15).
5. Shabalin, A.G. Dynamical effects in Bragg coherent Xray diffraction imaging of finite crystals / A.G. Shabalin, O.M. Yefanov, V.L. Nosik, V.A. Bushuev, I.A. Vartanyants // Physical Review B. - 2017. - Vol. 96. - P. 064111.
6. Punegov, V.I. Darwin’s approach to X-ray diffraction on lateral crystalline structures / V.I. Punegov, S.I. Kolosov, K.M. Pavlov // Acta Cryst. - 2014. - Vol. A70. - № 1. - P. 64-71.
7. Punegov, V.I. Bragg-Laue X-ray dynamical diffraction on perfect and deformed lateral crystalline structures / V.I. Punegov, S.I. Kolosov, K.M. Pavlov // J. Appl. Cryst. - 2016. - Vol. 49. - P. 1190-1202.
8. Pavlov, K.M. Deterministic Bragg coherent diffraction imaging as a seed for subsequent iterative reconstruction / K.M. Pavlov, K.S. Morgan, V.I. Punegov, D.M. Paganin // J. Phys. Commun. - 2018. - P. 085027 (1-9).
9. Takagi, S. A dynamical theory of diffraction applicable to crystals with any kind of small distortion / S. Takagi // Acta Cryst. - 1962. - Vol. 15. - № 12. - P. 1311-1312.
10. Taupin, D. Theorie dynamique de la diffraction des rayons x par les cristaux deformes. / D. Taupin // Bull. Soc. Franc. Mineral. Crist. - 1964. - Vol. 87. - P. 469-511.
11. Stepanov, S. Fitting dynamical X-ray diffraction data over the World Wide Web / S. Stepanov, R. Forrest // J. Appl. Cryst. - 2008. - Vol. 41. - P. 958-962.
