Используя двумерные рекуррентные соотношения дина- мической дифракции рентгеновских лучей, выполнено численное моделирование распределения интенсивности рассеяния в кристаллах эллиптического сечения. Показа- но, что данный подход позволяет исследовать дифракцию в цилиндрических структурах, а также в кристаллах пря- моугольного сечения.
рентгеновские лучи, динамическая дифракция, обратное пространство, карта распределения интенсивности
Введение
Цилиндрические кристаллы создаются искусственно
для разных физико-химических приложений. Такие кри-
сталлы и микрокристаллы используются как SiGe сердце-
вины оптических волокон, микрорезные инструменты диа-
метром до нескольких микрометров и элементы микрооп-
тических и микроэлектронных систем. Применяются раз-
ные методы для создания цилиндрических кристаллов,
включая лазерную рекристаллизацию, обработку сфоку-
сированным ионным пучком и литографию на задней сто-
роне 3D-диффузора. Кроме того, цилиндрические кристал-
лы выращиваются химическим осаждением из паровой
фазы и зонной ростовой технологией с лазерным нагревом.
Динамическая теория дифракции рентгеновских лучей
(ДТД) ранее была разработана для кристаллов цилиндри-
ческого сечения с использованием метода Римана-Гри-
на [1, 2] и численным интегрированием уравнений Такаги-
Топена без учета углового распределения интенсивности
рассеяния [2]. При вычислении профилей кривых рассея-
ния кристалл делился на участки в зависимости от величи-
ны угла Брэгга [1]. Такое разбиение кристалла на области
не только усложняет процедуру вычислений, но и делает
расчеты достаточно приближенными.
В настоящее время для исследования кристаллических
структур широкое применение получили методы трехкри-
стальной дифрактометрии [3] и брэгговской когерентной
дифракционной визуализации [4,5]. Вычисление карт в об-
ратном пространстве (RSM) от латеральных совершенных
кристаллов прямоугольного сечения выполнено с исполь-
зованием двумерных рекуррентных соотношений [6]. Этот
формализм был обобщен на случай дифракции в дефор-
мированных латеральных кристаллах [7]. Для латерального
несовершенного кристалла рассмотрен детерминирован-
ный вариант брэгговской когерентной дифракционной ви-
зуализации в кинематическом приближении [4, 8]. Эффек-
ты динамической дифракции в методе брэгговской коге-
рентной дифракционной визуализации показаны Шабали-
ным [5] с использованием уравнений Такаги-Топена [9, 10].
В данной работе впервые рассмотрена возможность
вычисления рентгеновских интенсивностей волновых по-
лей и RSM от кристаллов цилиндрического сечения. В
случае динамической дифракции применялись двумерные
рекуррентные соотношения. Результаты в кинематическом
приближении получены на основе аналитического реше-
ния.
1. Динамическая дифракция
Рассмотрим динамическую дифракцию рентгеновских
лучей в кристалле цилиндрического сечения (рис. 1 а), при
этом выполняется закон Брэгга 2d sin θB = λ, где d —
межплоскостное расстояние отражающих атомных плоско-
стей кристалла, θB — угол Брэгга, λ — длина волны падаю-
щего рентгеновского излучения. Дифракция рентгеновских
94
Известия Коми научного центра УрО РАН, серия «Физико-математические науки» № 5 (57), 2022
www.izvestia.komisc.ru
лучей в континуальной среде зависит от Фурье коэффи-
циентов поляризуемости χg = −r0λ2Fg/(πVc). Здесь
Fg — структурный фактор, Vc — объем элементарной ячей-
ки, r0 = e2/(mc2) — классический радиус электрона, e,
m — заряд и масса электрона. Отметим, что коэффициен-
ты a0,h = πχ0,h/(λ sin θB) в уравнениях Такаги-Топена
[9,10] характеризуют взаимодействие рентгеновских полей
в латерально бесконечном кристалле единичной толщины,
при этом амплитуды пропускания (рассеяния вперед) r0 и
отражения rh от одной атомной плоскости в модели Дарви-
на связаны с данными коэффициентами как r0h = a0hd.
Это означает, что в модели Дарвина вся электронная плот-
ность континуальной среды, заключенная между сосед-
ними атомными плоскостями, сосредоточена в бесконечно
тонкой решеточной (атомной) плоскости.
Мы исследуем для простоты симметричную дифракцию
σ−поляризованного излучения на совершенном цилин-
дрическом кристалле. Обозначим Tm
n амплитуду проходя-
щей волны непосредственно перед узлом (m; n), Sm
n —
соответствующее значение амплитуды отраженной волны
(рис. 1 а). С учетом динамического рассеяния для отражен-
ных S и проходящих T волн можно записать следующие
рекуррентные соотношения [6]:
Tm
n+1 = t Tm−1
n + ¯r Sm−1
n ,
Sm
n = ¯t Sm−1
n+1 + r Tm−1
n+1 ,
(1)
где t = ¯t = (1 + r0) exp(iφd), ¯r = r¯h exp(iφd), r =
rh exp(iφd), rg ≈ −iχgπd/(λ sin θB) (g = 0, h,¯ h),
φd = i2πd/(λ sin θB).
Рекуррентные соотношения (1) определяют структуру
динамического взаимодействия проходящих и отраженных
рентгеновских волн. Для описания дифракции в кристалле
заданной формы необходимо исходить из граничных усло-
вий.
Пусть на кристалл падает рентгеновский пучок под уг-
лом θ1 = θB + Δθ1 к отражающим атомным плоскостям.
При прохождении рентгеновских лучей, как в вакууме, так
и в объеме кристалла, происходит изменение фаз рентге-
новских волн. За начало отсчета фазовых изменений вы-
берем начало системы координат (x = 0; z = 0, рис. 1).
В этой точке амплитуда падающей волны T0
0 (рис. 1) равна
единице. Для рентгеновских волн, фронт которых ограни-
чен вертикальной осью z, разность хода растет с ростом
n по закону nd sin θ1, а разность фаз вдоль вертикально-
го направления изменяется как φnz
,in = (2π/λ)nd sin θ1.
Поэтому граничное условие сверху вниз вдоль оси z име-
ет вид T0
n = exp(iφnz
,in), где n = 0, 1, 2, . . . ,Nz. Для
верхнего фронта рентгеновских волн, идущего от начала
координат и распространяющегося вдоль оси x, разность
хода растет с ростом номера узла m как mΔx cos θ1, а
разность фаз вдоль горизонтального направления изменя-
ется как φm
x,in = (2π/λ)mΔx cos θ1. Граничное условие
на этом участке задается выражением Tm
0 = exp(iφm
x,in),
где m = 0, 1, 2, . . . ,Mx. При выше заданных граничных
условиях распространение рентгеновских волн, как в ваку-
уме, так и в объеме кристалла, может быть описано урав-
нениями (1) с учетом того, что в вакууме rg ≡ 0. Поэтап-
но реализуя процедуру рекуррентных вычислений, изло-
женную в [6], необходимо ввести ограничения, связанные
с границами раздела вакуум-кристалл. Рентгеновская вол-
на, распространяясь в вакууме до первого узла кристал-
лической решетки, претерпевает фазовые изменения, при
этом амплитуды отраженных рентгеновских волн от атом-
ных плоскостей, как вперед, так и в направлении дифрак-
ции, равны нулю. Вычисления производятся с использова-
нием формулы Tm
n+1 = Tm−1
n exp(iφd). Как только эта
волна достигает границы цилиндрического кристалла, то
с увеличением n и m рекуррентные соотношения (1) бу-
дут описывать динамическую дифракцию в объеме цилин-
дрического кристалла. Это продолжается до тех пор, пока
рентгеновская волна не достигнет узел вне кристалла. Да-
лее в соотношениях (1) необходимо снова принять условие
rg ≡ 0. Таким образом, вычисления проводятся по всем
узлам прямоугольной решетки Mx × Nz с использовани-
ем границ раздела вакуум-кристалл. Для цилиндрического
кристалла контур его сечения будет удовлетворять усло-
вию x2 +z2 = R2, или (MxΔx/2)2 +(Nzd/2)2 = R2,
где R — радиус цилиндра.
(a)
(b)
Рисунок 1. Схематическое изображение динамической (a) и кинематиче-
ской (b) дифракции в кристалле цилиндрического сечения.
Figure 1. Schematic representation of dynamic (a) and kinematic (b) diffraction
in a crystal of cylindrical cross section.
Известия Коми научного центра УрО РАН, серия «Физико-математические науки» № 5 (57), 2022
www.izvestia.komisc.ru 95
Для фиксированного угла падения рентгеновского пуч-
ка на кристалл под углом θ1 в трехосевой дифракци-
онной схеме регистрируются выходящие (дифракционные
и проходящие) пучки под разными углами, например θ2.
В этом случае возникают дополнительные фазовые из-
менения рентгеновских волн в вертикальном φnz
,S =
(2πd/λ)[nd sin θ2 − MxΔx cos θ2] и горизонтальном
φm
x,S = −(2πd/λ)mΔx cos θ2 направлениях для отра-
женной волны S. Процедура расчетов должна быть допол-
нена граничными условиями для отраженной волны: S0n
,
Sm
Nz
. Интенсивность отражения рентгеновской волны на-
ходится из соотношения:
Ih(qx, qz) = |S(qx, qz)|2 =
=
XMx
m=0
Sm
0 exp(iφm
x,S) +
XNz
n=1
SMx
n exp(φnz
,S)
2
,
(2)
где qx = k sin θB (Δθ1−Δθ2), qz = −k sin θB (Δθ1+
Δθ2). Амплитуды дифракционных рентгеновских волн Sm
0
и SMx
n вычисляются с использованием рекуррентных со-
отношений (1).
2. Кинематическая дифракция
Амплитуда отраженной рентгеновской волны от ци-
линдрического кристалла в кинематическом приближе-
нии вблизи узла обратной решетки может быть вычис-
лена применением рекуррентных соотношений (1) при
условии ¯r = 0 и r0 = 0. С другой стороны, выражение это-
го коэффициента может быть представлено в аналитиче-
ском виде. Выражение для амплитуды отраженной рентге-
новской волны в полярной системе координат запишем как
Skin(qx, qz) = iah
Z R
0
Z 2π
0
exp(iq0ρ cos φ)ρ dρ dφ,
(3)
где q0 =
p
(qxR)2 + [(qz − a0)R]2. Выполняя инте-
грирование (3) и используя интегральное представление
функции Бесселя нулевого порядка
J0(q0ρ) =
1
π
Z π
0
exp(iq0ρ cos φ) dφ,
получаем аналитическое решение для амплитуды отра-
женной рентгеновской волны от кристалла цилиндриче-
ского сечения
Skin = 2πahR2J1(q0R)/q0, (4)
где J1(q0R) — функция Бесселя первого порядка.
3. Численное моделирование
Численное моделирование динамической дифракции
выполнено для кристаллов кремния цилиндрического се-
чения разного радиуса от 3 до 50 μm с применением ре-
куррентной процедуры (1) и (2). Для вычисления карт RSM
в кинематическом приближении использованы решение (4)
и двумерные рекуррентные соотношения (1) с учетом ¯r = 0
и r0 = 0. Результаты вычислений этими двумя методами
совпадают.
Использованы табличные данные для симметричного
отражения σ-поляризованного рентгеновского CuKα1 —
излучения с длиной волны λ = 1, 54 Å [11]. Длина первич-
ной экстинкции в геометрии Брэгга есть lext = 1, 51μm,
период маятниковых осцилляций в геометрии Лауэ lpen =
18, 7μm. Угол Брэгга для симметричного отражения ра-
вен 14,221 угл. град., межплоскостное расстояние d111 =
3,1355 Å.
4. Рентгеновские волновые поля внутри ци-
линдрического кристалла
Ранее с использованием двумерных рекуррентных со-
отношений была исследована динамическая Брэгг-Лауэ
дифракция на латеральном кристалле прямоугольного се-
чения [7]. Показано, что в таком кристалле одновременно
выполняются дифракция Брэгга и дифракция Лауэ. Для
кристалла, у которого толщина превышает его ширину, ре-
ализуется случай Брэгга. Если ширина кристалла суще-
ственно превышает его толщину, имеет место случай Лауэ.
Используя двумерные рекуррентные соотношения (1),
вычислим распределение интенсивностей рентгеновских
полей внутри цилиндрического кристалла при выполне-
нии точного условия Брэгга для отражающих решеточных
плоскостей. Рентгеновские поля представлены в линей-
ном масштабе, отношение между соседними линиями ин-
тенсивностей равно 0,1. Максимальное значение интенсив-
ности соответствует красному цвету, минимальное значе-
ние имеет фиолетовый цвет.
В случае малого радиуса цилиндрического сечения
(R = 3 μm и R = 7, 5μm) распределение интенсивно-
стей показано на рис. 2. Для кристалла радиусаR = 3μm
интенсивность проходящей волны медленно уменьшается
(рис. 2 b), а интенсивность дифрагированной волны по-
степенно увеличивается (рис. 2 a). Такое распределение
волновых полей примерно соответствует кинематическому
приближению (в строгой интерпретации кинематическая
дифракция предполагает неизменную в пространстве или
уменьшающуюся только из-за поглощения интенсивность
проходящей волны). Поэтому мы не показываем распреде-
ление интенсивностей рентгеновских полей внутри цилин-
дрического кристалла в случае кинематической дифрак-
ции.
Для цилиндрического кристалла радиусаR = 7, 5μm
распределение интенсивностей волновых полей показано
на рис. 2 c, d. Пятно максимальной дифрагированной ин-
тенсивности сместилось вверх (рис. 2 c). В распределении
проходящего волнового поля возникает область малой ин-
тенсивности из-за первичной экстинкции (рис. 2 d). Таким
образом, в случае цилиндрических кристаллов малого ра-
диуса сечения преимущественно реализуется дифракция
Брэгга.
Распределение интенсивностей в объеме кристаллов
с большими радиусами поперечных сечений показано на
рис. 3. Для таких кристаллов выполняется условие Брэг-
га-Лауэ дифракции. Кроме дифракции Брэгга, в верхней
части кристаллов наблюдается маятниковый эффект Лауэ
дифракции (рис. 3).
96
Известия Коми научного центра УрО РАН, серия «Физико-математические науки» № 5 (57), 2022
www.izvestia.komisc.ru
(a) (b)
(c) (d)
Рисунок 2. Распределение интенсивностей дифракционных (a, c) и проходящих (b, d) рентгеновских полей внутри цилиндрических кристаллов малых
радиусов (диаметровD = 2R) поперечного сечения: (a, b) — R = 3μm, (c, d) — R = 7, 5μm.
Figure 2. Intensity distribution of diffraction (a, c) and transmitted (b, d) X-ray fields inside cylindrical crystals of small radii (diametersD = 2R) of cross
section: (a, b) — R = 3μm, (c, d) — R = 7.5μm.
В цилиндрических кристаллах радиуса R = 15μm в
направлении Лауэ дифракции укладывается более полу-
тора периодов маятниковых осцилляций. Поэтому форми-
руются две области дифракции, между которыми имеет-
ся провал малой интенсивности (рис. 3 a). В распределе-
нии проходящего пучка на месте этого провала формиру-
ется область с максимальной интенсивностью (рис. 3 b). По
диаметру кристалла с R = 30μm укладывается три пе-
риода маятниковых осцилляций (рис. 3 c, d) , а кристалла с
R = 50μm таких периодов более пяти (рис. 3 e, f).
Заключение
Таким образом, мы впервые вычислили распределения
рентгеновских интенсивностей дифракционного и прохо-
дящего пучков в объеме совершенного цилиндрического
кристалла и карты RSM. Это будет полезным для анализа
экспериментальных результатов. Рассмотренный подход
позволяет изучать динамическую дифракцию на кристал-
лах произвольной формы. В частности, для (MxΔx/2)p+
(Nzd/2)p = Rp, где p ∼ 100, имеет место ди-
фракция на кристалле квадратного сечения, а в случае
(MxΔx/2)2/R2
1 + (Nzd/2)2/R2
2 = 1 — дифракция на
кристалле эллиптического сечения, гдеR1,2 — эллиптиче-
ские оси. Кроме того, с использованием двумерных рекур-
рентных соотношений можно исследовать проблемы пер-
вичной экстинкции и поглощения в цилиндрических кри-
сталлах, а также решать задачи дифракции в таких кри-
сталлах с деформациями и дефектами.
Известия Коми научного центра УрО РАН, серия «Физико-математические науки» № 5 (57), 2022
www.izvestia.komisc.ru 97
(a) (b)
(c) (d)
(e) (f)
Рисунок 3. Распределение интенсивностей дифракционных (a, c) и проходящих (b, d) рентгеновских полей внутри цилиндрических кристаллов больших
радиусов (диаметровD = 2R) поперечного сечения: (a, b) — R = 15μm, (c, d) — R = 30μm, (e, f) — R = 50μm.
Figure 3. Intensity distribution of diffractive (a, c) and transmitted (b, d) X-ray fields inside cylindrical crystals of large radii (diametersD = 2R) of cross
section: (a, b) — R = 15μm, (c, d) — R = 30μm, (e, f) — R = 50μm.
1. Olekhnovich, N.M. Primary extinction for finite crystals cylinder / N.M. Olekhnovich, A.I. Olekhnovich // Acta Cryst. - 1980. - Vol. A36, - P. 22-27.
2. Saldin, D.K. Bragg diffraction from a material of circular cross section / D.K. Saldin // Acta Cryst. - 1982. - Vol. A38, - P. 425-432.
3. Пунегов, В.И. Высокоразрешающая рентгеновская дифракция в кристаллических структурах с квантовыми точками / В.И. Пунегов // Успехи физических наук. - 2015. - Т. 185. - № 5. - С. 449-478.
4. Pavlov, K.M. Deterministic Bragg coherent diffraction imaging / K.M. Pavlov, V.I. Punegov, K.S. Morgan, G. Schmalz, D.M. Paganin // Scientific Reports. - 2017. - Vol. 7. - P. 1132 (1-15).
5. Shabalin, A.G. Dynamical effects in Bragg coherent Xray diffraction imaging of finite crystals / A.G. Shabalin, O.M. Yefanov, V.L. Nosik, V.A. Bushuev, I.A. Vartanyants // Physical Review B. - 2017. - Vol. 96. - P. 064111.
6. Punegov, V.I. Darwin’s approach to X-ray diffraction on lateral crystalline structures / V.I. Punegov, S.I. Kolosov, K.M. Pavlov // Acta Cryst. - 2014. - Vol. A70. - № 1. - P. 64-71.
7. Punegov, V.I. Bragg-Laue X-ray dynamical diffraction on perfect and deformed lateral crystalline structures / V.I. Punegov, S.I. Kolosov, K.M. Pavlov // J. Appl. Cryst. - 2016. - Vol. 49. - P. 1190-1202.
8. Pavlov, K.M. Deterministic Bragg coherent diffraction imaging as a seed for subsequent iterative reconstruction / K.M. Pavlov, K.S. Morgan, V.I. Punegov, D.M. Paganin // J. Phys. Commun. - 2018. - P. 085027 (1-9).
9. Takagi, S. A dynamical theory of diffraction applicable to crystals with any kind of small distortion / S. Takagi // Acta Cryst. - 1962. - Vol. 15. - № 12. - P. 1311-1312.
10. Taupin, D. Theorie dynamique de la diffraction des rayons x par les cristaux deformes. / D. Taupin // Bull. Soc. Franc. Mineral. Crist. - 1964. - Vol. 87. - P. 469-511.
11. Stepanov, S. Fitting dynamical X-ray diffraction data over the World Wide Web / S. Stepanov, R. Forrest // J. Appl. Cryst. - 2008. - Vol. 41. - P. 958-962.
